Toaru Kagaku no Accelerator mengikuti kisah Accelerator, esper terkuat di Academy City, yang mencoba hidup tenang setelah melindungi Last Order. Namun, ia terseret ke dalam konflik baru saat menyelamatkan Estelle Rosenthal dari organisasi jahat "DA" yang mengincar Last Order, memaksa Accelerator menggunakan kekuatannya kembali untuk melindungi gadis kecil tersebut.